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复合二氧化氯对药物及个人护理品的降解效能分析

时间:2021-03-15 09:32 | 栏目:外科护理论文 | 浏览:

硕士论文网第2021-03-15期,本期硕士论文写作指导老师为大家分享一篇外科护理论文文章《复合二氧化氯对药物及个人护理品的降解效能分析》,供大家在写论文时进行参考。
  摘  要  药物及个人护理品(PPCPs)在水处理工艺中的迁移转化备受关注.二氧化氯(ClO2)是一种常用的消毒剂,但水厂中二氧化氯制备工艺得到的常为复合二氧化氯(即 ClO2和 Cl2的混合物).目前,复合二氧化氯对PPCPs 的去除方面研究还比较缺乏.本文研究了复合二氧化氯对 16 种常见 PPCPs 的降解效能,并与单独二氧化氯氧化进行比较.研究发现,PPCPs 的降解效果与其化学结构密切相关.ClO2可选择性氧化磺胺甲基嘧啶等含富电子基团的 PPCPs,对甲硝唑等不含富电子基团的 PPCPs 降解能力有限,对咖啡因和扑米酮基本不降解.相比单独二氧化氯氧化,复合二氧化氯能促进萘啶酸、氟甲喹和对乙酰氨基酚的降解,但是对甲硝唑、二甲硝咪唑和避蚊胺的降解能力低于单独二氧化氯氧化.复合二氧化氯使用中亚氯酸盐生成量降低.
关键词  药物及个人护理品(PPCPs), 二氧化氯, 氯, 降解, 亚氯酸盐
  近年来,药物及个人护理品(PPCPs)大量被合成和使用,并进入到环境中.目前在污水、地表水、地下水、土壤及沉积物等环境介质中均有 PPCPs 的检出[1⁃3],我国污水处理厂中 PPCPs 的检出浓度在ng·L-1—μg·L-1范围内[4⁃6].大多数 PPCPs 生物活性高,较易进入生物体内,且具有生物累积性,从而威胁人体健康[7⁃9].然而,常规污水处理工艺对 PPCPs 等新型污染物的去除能力有限[10⁃13],含有 PPCPs 的污水出水进入受纳水体会污染水环境甚至水源水[14⁃17].因此,PPCPs 的去除引起了人们的广泛关注.二氧化氯具有广谱性强、杀灭微生物速度快、不易受温度和 pH 值影响、消毒副产物生成量小[18⁃19]等优点,常作为氯的替代消毒剂使用[20⁃21].但是,目前使用的二氧化氯发生器常以较便宜的氯酸盐为原料,实际制备工艺难以得到纯品二氧化氯,常为复合二氧化氯(即 ClO2和 Cl2的混合物),而复合二氧化氯对污染物的降解效能与纯品二氧化氯存在较大差异.目前关于 ClO2和 Cl2复合降解去除 PPCPs 的研究较少,相关的降解动力学和效能尚不清晰.与此同时,复合 ClO2使用将可能导致 ClO2典型副产物亚氯酸盐生成量的变化[22⁃23].
本研究选取 16 种 PPCPs 为研究对象,探索不同 ClO2和 Cl2投加比条件下对实际污水水样中 PPCPs的降解效果,为实际污水处理厂的二氧化氯消毒提供基础数据和理论支持.本研究内容主要包括:(1)考察二氧化氯、氯以及两者复合使用对水中典型 PPCPs 的去除效果;(2)分析 ClO2和 Cl2的浓度比例以及反应时间对 PPCPs 降解的影响;(3)考察 ClO2和 Cl2复合使用的亚氯酸盐生成量变化.
1  材料与方法(Materials and methods)
1.1  背景水质及样品制备
  实验水样为佛山某污水处理厂二沉池出水,经过 0.45 μm 滤纸过滤后,于 4 ℃ 条件下保存使用,其水质基本参数可见表 1.原水中共检测到 9 种 PPCPs:其中避蚊胺 780 ng·L-1,氟甲喹 737 ng·L-1,克拉霉素 360 ng·L-1,美托洛尔 165 ng·L-1,文拉法辛 109 ng·L-1,另外检出的 4 种 PPCPs 浓度较低,在 13—32 ng·L-1之间.
水质基本参数
16 种 PPCPs 购买于美国 Sigma⁃Aldrich 公司,其纯度均大于 98%,根据各物质的溶解性,在甲醇或超纯水中制备储备液,于 -20 ℃条件下保存.根据 PPCPs 与二氧化氯和氯的降解效能将其分成 4 类,结构信息可见表 2.次氯酸钠溶液(质量浓度 5%)购买于美国 Sigma⁃Aldrich 公司,用 18.2 MΩ·cm 超纯水稀释至 1000 mg·L-1(以 Cl2计)作为有效氯储备液,于 4 ℃ 条件下保存,使用前再次标定浓度.二氧化氯储备液根据美国公共卫生协会发布的水和废水检验的标准方法制备[24],即向亚氯酸钠溶液(10 g NaClO2溶于 500 mL 水)中,缓慢加入 H2SO4溶液(2 mL 浓硫酸溶于 18 mL 水)进行反应制备.
1.2  PPCPs 降解实验
  PPCPs 降解实验在 500 mL 棕色瓶里进行,反应体积为 350 mL,每个 ClO2和 Cl2投量设置 3 个棕色瓶,分别对应 2 min、30 min 和 60 min 的反应时间,到达反应设定时间后取 20 mL 进行 ClO2和 Cl2剩余量测定,剩余样品中投加过量的亚硫酸钠固体进行余氯猝灭,取其中 30 mL 测定亚氯酸盐和氯酸盐浓度,取剩下 300 mL 进行固相萃取并测定水中剩余 PPCPs 浓度.整个反应过程在磁力搅拌器的作用下完成,以保证反应的充分和均匀.ClO2和 Cl2投加量以有效氯(Cl2)计,并根据原水中的溶解性有机碳浓度进行统一化.每组对照实验保持总投氯量一致,具体的 ClO2和 Cl2的投加量见表 3.水样中 16 种 PPCPs 的投加浓度均为 1 μg·L-1,原水中 pH 值为 7.9,实验过程中未投加 pH 缓冲液,整个实验在室温条件下进行.
1.3  分析检测方法
  游离氯和二氧化氯的浓度通过基于二乙基对苯二胺(DPD)比色法的余氯分析仪进行测定.反应后亚氯酸盐和氯酸盐浓度使用 ICS-600 型离子色谱仪进行测定,分析柱型号为 AS19(4 mm×250 mm),配备 AG 19 保护柱(4 mm×50 mm).淋洗液为 KOH,淋洗液的流速为 1 mL·min-1,分析过程采用梯度淋洗,具体如下:0—0.5 min,KOH 浓度:10 mg·L-1;0.5—10 min,KOH 浓度:10—40 mg·L-1;10—30 min,KOH浓度:40 mg·L-1;30—35 min,KOH 浓度:40—10 mg·L-1.PPCPs 的萃取方法.反应后的水样(300 mL)用稀硫酸调节至 pH 3,然后使用 OASIS HLB 固相萃取小柱进行净化和富集处理.萃取前使用 12 mL 甲醇和 12 mL 硫酸酸化水(pH= 3)依次自重流下活化萃取小柱,萃取过程控制流速小于 5 mL·min-1.样品全部过柱后,用 12 mL 超纯水过柱,目的是将酸洗掉,减少杂质干扰.清洗完成后打开真空泵,干燥约 30 min,然后用 14 mL 甲醇自重流下进行洗脱,最后氮吹并定容至 1 mL 后上机测定.
3  结论(Conclusions)
  本论文研究了实际污水基质中 ClO2和 Cl2对 16 种代表性 PPCPs 的降解效果,发现 ClO2能够选择性地与含有富电子基团的 PPCPs 如胺类化合物和酚类化合物迅速反应,对这类 PPCPs 的去除效果较好.ClO2和 Cl2投量、反应时间等因子会影响降解速率一般的 PPCPs 如甲硝唑的降解,但对结构稳定、降解速率缓慢的 PPCPs 如咖啡因影响不大.相比 ClO2单独氧化,ClO2和 Cl2复合使用对 PPCPs 降解表现出不同影响,促进降解或抑制降解由 PPCPs 结构以及与氯的反应活性决定.此外,在总投氯量相同时,ClO2和Cl2复合使用可以显著降低亚氯酸盐的生成量.
参考文献(References)
[ 1 ]  丁紫荣,贺德春,万大娟,等.高效液相色谱⁃串联质谱法同时检测地表水中 13 种药物及个人护理品[ J]. 环境工程学报,2015,9(5): 2291⁃2296.DING Z R, HE D C, WAN D J, et al. Determination of thirteen pharmaceutical and personal care products in surface water by liquid chromatography⁃tandem mass spectrometry[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2015, 9(5): 2291⁃2296(in Chinese).
[ 2 ]  KARNJANAPIBOONWONG A, SUSKI J G, SHAH A A, et al. Occurrence of PPCPs at a wastewater treatment plant and in soil andgroundwater at a land application site[J]. Water Air & Soil Pollution, 2011, 216 (4): 257⁃273.
 


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